Die Grundlegung des organisierten Kärntner Archivwesens erfolgte im 16. Jahrhundert, als die politisch erstarkten Stände eine eigene Verwaltung aufbauten. Sie richteten eine Kanzlei, eine Buchhaltung, eine Registratur und ein Archiv ein. Das landständische Archiv bildet noch heute den Kern des Kärntner Landesarchivs. In den Jahren 1815/1820 scheiterte ein erster Versuch zur Neuordnung des Archivwesens in Kärnten. Der 1844 gegründete Geschichtsverein für Kärnten entfaltete im Rahmen des „Archivum Carantanum“ eine umfassende Sammeltätigkeit, durch die wichtige schriftliche Quellen zur Geschichte Kärntens vor Verlust bewahrt wurden. Im Jahr 1904 wurde das Kärntner Landesarchiv de jure als eigenes, wissenschaftlich geleitetes Institut gegründet: August von Jaksch, Archivar des Geschichtsvereines für Kärnten, der seit 1899 vom Kärntner Landtag mit der Ordnung des landständischen Archivs beauftragt war, wurde mit Wirksamkeit vom 1. Jänner 1904 in den Landesdienst übernommen, 1921 wurde er offiziell zum Direktor des Landesarchivs ernannt. Mit der Berufung von Staatsarchivar Emmerich Zenegg aus Wien nach Klagenfurt (1922) zur Betreuung der landeshauptmannschaftlichen Registratur schien eine Zweiteilung des Archivwesens (getrennte Archive für die autonome und die staatliche Landesverwaltung) festgelegt. 1925 aber wurden im Amt der Kärntner Landesregierung die autonome und die staatliche Landesverwaltung zusammengeführt und diese Entwicklung auch auf das Archivwesen übertragen. Das Landesregierungsarchiv wurde mit dem Landesarchiv vereinigt und Zenegg dienstlich dem Landesarchivdirektor Martin Wutte unterstellt. Während der nationalsozialistischen Herrschaft war das Kärntner Landesarchiv in „Reichsgauarchiv Klagenfurt“ umbenannt und seit 1942 auch für das besetzte Oberkrain zuständig. Nach dem Ende des Zweiten Weltkrieges musste die Rückführung von zahlreichen Beständen aus verschiedenen Bergeorten bewältigt werden. Im Jahr 1974 wurden mittels einer vertraglichen Vereinbarung die kostbaren archivalischen Sammlungen des Geschichtsvereines für Kärnten, die sich schon lange im Landesarchiv befanden, in das Eigentum des Landes übernommen. Damit war die Entwicklung zu einem Zentrallandesarchiv endgültig abgeschlossen. Seit der offiziellen Gründung war die Raumnot des immer im Landhaus bzw. in unmittelbarer Umgebung untergebrachten Landesarchivs drängend. Vor allem in den Jahrzehnten nach dem Zweiten Weltkrieg konnte der Verpflichtung der Übernahme von Schriftgut aus der Landesverwaltung wegen der beschränkten räumlichen Situation immer weniger entsprochen werden. Die Errichtung eines Neubaues und dessen Bezug im Jahr 1996 sowie die Verabschiedung eines Landesarchivgesetzes 1997 legten den Grundstein für das gedeihliche Wirken des Kärntner Landesarchivs als Dienstleistungseinrichtung sowohl für die Bürger als auch die Verwaltung Kärntens im 21. Jahrhundert.

Bei der Sammeltätigkeit des Geschichtsvereins lag das Hauptinteresse im 19. Jahrhundert neben den Handschriften vor allem im Bereich der Urkunden. Seit 1882 hatte der Verein mit August Jaksch einen hauptamtlichen Archivar, der die Urkundenbestände des Vereinsarchivs in jahrzehntelanger, mühevoller Arbeit nach den im Institut für Österreichische Geschichtsforschung entwickelten Grundsätzen regestierte und verschlagwortete. Abgehend vom Provenienzprinzip wurden die Urkunden in einem Sammelbestand, der heutigen Allgemeinen Urkundenreihe, zusammengeführt. Nach seiner Übernahme in den Landesdienst (1904) setzte Jaksch seine Arbeit an den Urkunden fort und edierte alle urkundlichen Quellen zur Geschichte Kärntens bis zum Jahr 1269 im Rahmen der Monumenta historica ducatus Carinthiae (Kärntner Urkundenbuch). Seine Nachfolger im Kärntner Landesarchiv haben diese Tätigkeit bis in die Gegenwart fortgeführt. Allerdings wurden nicht mehr konsequent alle übernommenen Urkunden in die Allgemeine Urkundenreihe eingereiht, sondern sie wurden zum Teil bei den abgegebenen Archivkörpern belassen. Deshalben enthalten neben der Allgemeinen Urkundenreihe das Ständische Archiv sowie zahlreiche Herrschafts- und Kommunalarchive eigene Urkundenbestände. Sämtliche Urkunden der Allgemeinen Urkundenreihe sind durch Regesten erfasst, die auch über das Archivinformationssystem des Kärntner Landesarchvis zur Verfügung stehen. Alle Originale bis 1500 sind digitalisiert und über das Urkundenportal monasterium.net zugänglich.

Seit seiner Gründung 1844 bemühte sich der Geschichtsverein für Kärnten um die Sammlung des für die Geschichte des Landes wichtigen Schriftgutes. Wertvolles Material der unter Joseph II. aufgehobenen Klöster und der nach 1848 aufgelösten Grundherrschaften verdankt seine Erhaltung den Aktivitäten des Geschichtsvereines. Seit 1974 sind die archivalischen Sammlungen des Vereins, die damals schon länger Teil des Kärntner Landesarchivs waren, auf Grund eines Vertrages Eigentum des Landes Kärnten.

Martin Wutte, Das Archiv des Geschichtsvereines für Kärnten, in: Carinthia I 103 (1913), 52-81, bes. 61-63. Die Urkunden bis 1500 sind ediert (bis 1268 vollzählig und im Volltext, danach in Auswahl und z. T. auszugsweise bzw. als Regesten) in: Monumenta historica ducatus Carinthiae. Geschichtliche Denkmäler des Herzogthumes Kärnten, Bände I-IV, bearbeitet von August Jaksch, Klagenfurt 1896-1906, Bände V-XI, bearbeitet von Hermann Wiessner, Klagenfurt 1956-1972)

Die Urkundensammlung umfasst Originale (Signaturen A) sowie Kopien und deponierte Originale (Signaturen C) der unterschiedlichsten Provenienzen (z. B. von aufgehobenen Kärntner Klöstern, bedeutenden Adelsfamilien, großen Herrschaften etc.). Die Kopiensammlung setzt sich aus Abschriften und Reproduktionen verschiedener Art (Fotos, Xeroxkopien, Rückkopien von Mikrofilmen usw.) zusammen.